Il guerriero spartano Kratos debutta su PSP (PlayStation Portable) con un'avventura completamente nuova. Ambientato prima della furia vendicativa del guerriero che aveva pervaso il primo episodio di God of War osannato dalla critica, Chains of Olympus narra il periodo oscuro di Kratos dopo che, ingannato e spinto a uccidere moglie e figlia, ripudia il Dio greco della guerra, Ares. Per redimersi dai suoi peccati, il fantasma di Sparta offre i suoi servigi agli Dei dell'Olimpo.
Chains of Olympus permette ai giocatori di esplorare il tragico passato di Kratos, nei dieci anni trascorsi a servizio degli Dei viaggiando in terre misteriose, tra cui le porte dell'Ade e gli abissi del Tartaro, affrontando le più temute creature della mitologia greca... e dovendo scegliere con sofferenza tra la vita della propria figlia e salvare il mondo dalle azioni di Atlante.
Sviluppato dai premiati team di Santa Monica Studios di SCEA e Ready at Dawn Studios, God of War: Chains of Olympus mantiene l'epica azione di gioco, la grafica dettagliata e le cupe atmosfere dei suoi predecessori.
All'inizio del gioco troviamo Kratos, neo Dio della Guerra, afflitto da continue visioni, visioni che parlano della madre e del fratello, entrambi morti. Ma qualcosa gli dice che queste non sono semplici visioni e che lui "le può cambiare", come comunica ad Atena poco prima di arrivare ad Atlantide, la mitica città eretta in onore del dio Poseidone. Atlantide, essendo la culla di tutta la conoscenza umana, è l'unico luogo sulla Terra dove visioni incomprensibili possano essere spiegate. Atena cerca di dissuaderlo dicendogli che ci sono cose che è meglio non conoscere, ma Kratos, stanco delle menzogne degli Dei, non l'ascolta. Quando ormai è in procinto di attraccare, un terribile mostro marino lo attacca e affonda tutta la flotta che accompagnava lo spartano: si tratta di Scilla, un gigantesco mostro che attacca ripetutamente il Fantasma di Sparta. Dopo esservi scampato, Kratos inizia una difficile salita verso il Tempio di Poseidone, dove spera di trovare risposte. In fondo al Tempio trova la madre, esanime ma ancora viva; viene accennato qualcosa riguardo al padre di Kratos, ma la richiesta della vecchia è un'altra: salvare il fratello di Kratos, Deimos, anch'egli ancora in vita, da qualche parte nel Regno dei Morti.